通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构在co2电解中c2 产物和ch4之间转换 -九游会ag
日期：
2023-10-18
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中国科学技术大学化学所韩步兴团队报道了通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构在co2电解中c2 产物和ch4之间的转换。相关研究成果于2023年10月11日发表于国际顶尖学术期刊《美国化学会杂志》。合理调节反应途径以产生所需产物是电化学co 2（co2rr）中最重要的挑战之一。该文中，研究人员设计了一系列混合相稀土cu催化剂。研究发现，通过调节催化剂的组成和结构，可以将产物从c2 转化为ch4。特别是在cu/sm原子比为9/1（cu9sm1–ox）的情况下，c2 产物（fec2 ）的法拉第效率（fe）在700 ma cm–2时可达81%，ch4可忽略不计。然而，在cu1sm 9–ox（cu/sm=1/9）的500 ma cm–2下，ch4（fech4）的fe为65%，并且fec2 极低。实验和理论研究表明，在cu/sm为9/1~1/9的范围内，所有催化剂中都存在稳定的cusm2o4相。在高cu含量下，催化剂由cusm2o4和cu相组成。少量sm可以提高*co的结合强度，促进c–c偶联。相反，在高sm含量下，催化剂由cusm 2 o4和sm2o3相组成。sm可以有效稳定二价cu并富集质子供体，降低*co深度加氢生成ch4的反应能。在这两种途径中，稳定的cusm 2 o4相可以与cu或sm2o3相协同作用，诱导形成不同的微环境以产生不同的产物。该策略还与其他铜稀土（la、pr和eu）催化剂具有共性，以提高c2 或ch4生产的co2rr。题目：通过调整稀土/铜催化剂的组成和结构，在co2电解中切换c2 产品和ch4作者：刘继元、李鹏松、毕家辉、贾帅强、王勇、康新晨、孙晓福、朱庆功、韩步兴摘要： 合理调控反应途径以生产目标产物是电化学co2还原反应（co2rr）中最重要的挑战之一。本文设计了一系列混合相稀土cu催化剂。结果表明， 通过调整催化剂的组成和结构， 产物可以从c2 切换到ch4.特别是在cu/sm原子比为9/1（cu9sm1–ox）时，c2 产物（fec2 ）的法拉第效率（fe）在700 ma cm–2时可以达到81%，ch4可以忽略不计。然而，在500 ma cm–2下，ch4 （fech4）的fe比cu1sm9–ox（cu/sm = 1/9）高出65%，fec2 极低。实验和理论研究表明，在9/1至1/9的cu/sm范围内，所有催化剂均存在稳定的cusm2o4相。在高cu含量下， 催化剂由cusm2o4和cu相组成.少量sm可以增强*co的结合强度，促进c-c偶联。相反，在高sm含量下，催化剂由cusm2o4和sm2o3相组成。sm能有效稳定二价cu并富集质子供体，降低*co反应能进行深度加氢生成ch4。在两种途径中，稳定的cusm2o4相都可以与cu或sm2o3相配合，诱导形成不同的微环境以产生不同的产物。该策略还与其他铜稀土（la、pr和eu）催化剂具有共性，可提高c2 或ch4生产的co2rr。doi： 10.1021/jacs.3c05562来源： https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.3c05562jacs：《》，创刊于1879年。隶属于美国化学会，最新if：16.383官方网址：https://pubs.acs.org/journal/jacsat
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